После окончания постройки церкви немедленно начата была постройка трехъярусной величественной колокольни, которая окончена была сооружением около 1688 года. На новоустроенную колокольню был поднят вместе с прежними колоколами и новый большой колокол весом в 200 пудов, приложенный в дар обители усердием окольничего князя Никиты Яковлевича Львова, давшего на слитие колокола тысячу рублей. Вообще, игумен Гордиан умел привлекать и располагать к себе людей. Тот же князь Никита Яковлевич Львов, кроме своей крупной жертвы на колокол, прилагает в дар обители богатейшие священно-служебные ризы, осыпанные жемчугом и каменьями, дает в разное время в монастырь 900 четвертей ржа и овса на монастырские потребности, кроме того, устраивает на свой счет каменные братские кельи на 1500 рублей и, наконец, постригается в монастырь под именем Нила.

Ко времени настоятельства в Толгском монастыря игумена Гордиана относится умилительно-трогательное событие духовного во Христе примирения Святейшего патриарха Никона, возвращавшегося по Волге из своего долгого заточения, с прежним своим недоброжелателем, архимандритом Сергием, сосланным в Толгский монастырь на покаяние. 16 августа 1681 года, чувствуя приближение смерти, блаженный Никон повелел пристать возле монастыря, чтобы причаститься Святых Христовых Таин. Игумен же монастыря с братией вышел на встречу, с ними же был и архимандрит Сергий. Видев блаженного уже близ смерти, Сергий припал к ногам его со слезами говоря: «Прости мя, святче Божий, яко паче всех сих, иже поношение на тя подняли, досаждение творил, и поношение и всяку злобу святыни твоей во время изгнания твоего, повинен ти аз, собору в сем угодная творя».

Как известно, в этот же день вечером, блаженный Патриарх Никон скончался на своем струге в Ярославле, на реке Которосли, возле Спасского монастыря, искренне оплакиваемый всеми жителями Ярославля. Едва ли погрешим против истины, если видную долю влияния в этом добром деле припишем тому же умеющему располагать к себе и благотворно влиять на людей характеру игумена Гордиана. Игумен Гордиан скончался в 1700 году и погребен под придельным алтарем сооруженного им соборного монастырского храма, при северо-западной стене алтаря.

Под соборным храмом находится усыпальница почетных граждан города, которые при жизни своей вносили пожертвования в святую обитель, а также представители знаменитых древних боярских родов: Голицыны, Вяземские, Троекуровы, Мельгуновы и другие.

Монастырь обнесен каменной оградой, в которой устроено девять башней. Точное время построения ее не известно, предположительно - в самом конце 17 века.
К тому же времени или к началу 18 века относят и построение четвертой церкви на территории монастыря, в честь Нерукотворного Образа Спасителя. Церковь эта обращает внимание своеобразным куполом, по краям которого расположено восемь глав средней величины, причем высоко поднятый вверх купол увенчан девятой главой большего размера. К ней был пристроен двухэтажный корпус, в котором, в следствие правительственных распоряжений с 1757 года жили на пропитании военные обер и унтер-офицеры и рядовые, неспособные к службе, которым давалось помещение, а также денежное и хлебное содержание. С 1793 года он обращен в монастырскую больницу, отчего и храм назывался больничным. В 1806 году в этом корпусе были размещены русские классы духовного училища, потом семинария, потом уездно-приходское училище, и наконец, в 1836 году, сильно обветшавший, он был снова предоставлен в собственность монастыря.

В 1812 году в трапезе Спасской церкви был погребен герой Отечественной войны, умерший от ран, полученных в Бородинском сражении, генерал-лейтенант Николай Алексеевич Тучков, о чем имеется мемориальная надпись на стене.

Промысел Божий посылает монастырю в лице его настоятелей людей мудрости и веры, и горячей любви к обители. Они создали и благоукрасили монастырь, они устроили благоговейную монастырскую жизнь, так что Толгская обитель, действительно, являлась домом молитвы и утешения для всех приходящих в нее. Недаром, Преосвященный Ириней, один из настоятелей обители, писал в своем письме: «Толгская обитель – редкость. Благоговение к Царице Небесной запечатлевает, кажется, каждый шаг; кажется, слышишь голос: «разуй сапоги». Эта величественная Волга, как будто для Сей Царицы катит свои волны; этот златый храм, как будто среди небес для Нея воздвигнут; эти огромные кедры, увенчанные царственными коронами, как будто Ея царственную возвещают славу, как будто от Ея имени проповедуют: Бога бойтеся, Царя чтите». В 1914 году обитель отмечала свой 600-летний юбилей. Приготавливаясь к такому славному событию, наместник монастыря, игумен Серафим (Самойлович, новомученик, † 1937г.) с благословения и указания Высокопреосвященнейшего настоятеля обители Архиепископа Ярославского и Ростовского Тихона (Белавина) произвел сложный и основательный ремонт всех храмов и монастырских зданий.

В декабре 1910 года Владыка Тихон писал: «Для достойного ознаменования 600-летнего юбилея Толгского монастыря хорошо было бы еще при монастыре устроить какое-либо благотворительно-просветительное учреждение, в роде, например, приюта для мальчиков с ремесленными классами». В 1913 году им была устроена сельскохозяйственная пчеловодческая школа с приютом для сирот, в которой за счет монастыря и благотворителей обучалось до двадцати пяти учеников. Благодаря щедрому пожертвованию святителя Тихона (на сумму пятьсот рублей) был расширен монастырский странноприимный дом.

Но юбилейными торжествами руководил уже архиепископ Ярославский и Ростовский Агафангел (Преображенский, новомученик, † 1928г). Обитель во главе с ее наместником в дни юбилея приняла множество богомольцев. Были устроены навесы для ночлега и раздача хлеба. Паломники бесплатно получали образки, брошюры и листочки духовного содержания.

Глубокой скорбью и тяжелыми предчувствиями о будущей судьбе России исполнила сердце Владыки начавшаяся летом 1914 года Первая мировая война. Верный традиции русского благочестия, святитель Агафангел решил в грозное время народного бедствия вместе со своею паствой обратиться к заступничеству Божией Матери. День 16 сентября (память истечения мира от Толгской иконы в 1392г.) стал днем всеобщей сугубой молитвы ко Пресвятой Богородице всех православных христиан Ярославской епархии о даровании победы христолюбивому российскому воинству в жестокой войне. В это время при Толгском монастыре был учрежден лазарет для раненых.

Вскоре положение в России резко изменилось. На территории ее центральной части установилась богоборческая власть.